【摘要】：氣液傳質(zhì)在化工過程中普遍存在，研究氣液傳質(zhì)強化具有非常重要的意義。在氣液傳質(zhì)過程中，液體表面張力是控制界面?zhèn)髻|(zhì)的重要參數(shù)，表面張力的變化會導(dǎo)致界面不穩(wěn)定，在一些條件下會引發(fā)近界面液體的對流現(xiàn)象，即Marangoni對流。界面對流的產(chǎn)生將對氣液傳質(zhì)過程造成顯著影響。本文通過添加低表面張力物質(zhì)，研究了低表面張力物質(zhì)對氣液傳質(zhì)過程的影響，以期尋求強化氣液傳質(zhì)的有效手段。

首先，研究了在液相中添加三種不同臨界膠束濃度的表面活性劑對氣液比表面積和傳質(zhì)系數(shù)的影響。實驗結(jié)果表明，表面活性劑在氣液界面聚集，會增大氣液比表面積，但由于膠束現(xiàn)象的存在，會減小CO2吸收的總包傳質(zhì)系數(shù)和液相傳質(zhì)系數(shù)，因此臨界膠束濃度是表面活性劑的一個重要參數(shù)。其次，研究了向氣相加入低表面張力物質(zhì)（乙醇和正丙醇）對氣液兩相傳質(zhì)的影響，并探討增強傳質(zhì)過程的途徑。氣相低表面張力物質(zhì)的添加，使液體表面出現(xiàn)了局部流動現(xiàn)象。通過高速攝像技術(shù)進(jìn)行拍攝，并采用軟件進(jìn)行處理，得到了局部Marangoni對流現(xiàn)象的速度分布。進(jìn)而證實了在氣相中添加低表面張力物質(zhì)能夠誘導(dǎo)產(chǎn)生局部Marangoni對流現(xiàn)象。然后利用鼓泡塔傳質(zhì)裝置，研究了氣相中加入少量乙醇對水-CO2吸收過程傳質(zhì)的影響。CO2氣體中添加少量乙醇后，鼓泡塔中的氣泡尺寸變大，氣泡比表面積變小，而液相傳質(zhì)系數(shù)增大，綜合結(jié)果促進(jìn)了氣液傳質(zhì)。

實驗還發(fā)現(xiàn)，隨著氣相中乙醇濃度的增大，會出現(xiàn)Rayleigh負(fù)效應(yīng)，使得傳質(zhì)系數(shù)受到局部Marangoni效應(yīng)和Rayleigh負(fù)效應(yīng)綜合作用，結(jié)果導(dǎo)致傳質(zhì)系數(shù)在增大到某特定值之后出現(xiàn)減小的趨勢。通過粒子成像測速儀（PIV）實驗分析氣相中添加低表面張力物質(zhì)強化氣液傳質(zhì)的機(jī)理。PIV實驗測得氣液傳質(zhì)過程中垂直于界面的液相速度場，定量分析了乙醇濃度對氣液傳質(zhì)過程界面對流的影響。氣相中低濃度乙醇導(dǎo)致了由近界面開始的液體局部流速增加，從而證實了氣液界面表面張力不均引發(fā)的局部Marangoni對流。但隨著氣相中乙醇濃度的增大，液體中的高流速區(qū)域趨于向液體表面集中，即液體的局部對流僅出現(xiàn)在界面附近，進(jìn)而證實了Rayleigh負(fù)效應(yīng)的存在。

該現(xiàn)象導(dǎo)致液體表面附近出現(xiàn)穩(wěn)定的高乙醇濃度區(qū)域，因而抑制了對流傳質(zhì)。最后，基于Higbie滲透理論和Kolmogorov各項同性湍流理論，建立了氣相中添加低表面張力物質(zhì)后的氣液傳質(zhì)模型，并通過模型對CO2吸收傳質(zhì)過程中的Marangoni效應(yīng)和Rayleigh效應(yīng)進(jìn)行了關(guān)聯(lián)，計算值與實驗值吻合良好，進(jìn)一步證實了Marangoni效應(yīng)和Rayleigh負(fù)效應(yīng)對傳質(zhì)過程的影響。該模型為預(yù)測氣相中添加低表面張力物質(zhì)對氣液傳質(zhì)的影響提供了可能。